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Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 12472 (2023) Citer cet article

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Une technique de mesure par spectroscopie Raman spontanée à haute fréquence (1,5 kHz) est développée et appliquée pour mesurer les fluctuations externes générées dans la concentration locale d'un mélange gazeux binaire isotherme de méthane et d'air. L'excitation Raman est assurée par un laser haute fréquence à 527 nm en mode double impulsion. Le signal Stokes Raman est collecté à l'aide d'une caméra EMCCD couplée à un intensificateur haute fréquence faisant office d'obturateur. Le signal émis est collecté sur la plage de longueurs d'onde de 596 à 627 nm, ce qui permet le suivi simultané des signaux en mode branche Q de Stokes de méthane et d'azote. Des courbes d'étalonnage sont initialement obtenues pour chaque espèce (\({\text{CH}}_{4}\) et \({\mathrm{N}}_{2}\)) sur la base de concentrations à l'état d'équilibre, puis corrigé pendant l'utilisation pour détecter les fluctuations locales instables du mélange à des fréquences de pulsation de gaz allant jusqu'à 250 Hz. La principale nouveauté est la démonstration de la spectroscopie Raman pour la mesure simultanée de plusieurs espèces de concentrations instables de mélanges de méthane et d'air en phase gazeuse à l'aide d'un faisceau laser à taux de répétition élevé, à faible énergie par impulsion, combiné à un intensificateur haute fréquence et à un une seule caméra.

La mesure in situ des concentrations locales instables d'espèces dans les gaz est un besoin courant pour résoudre divers problèmes liés aux écoulements réactifs et non réactifs, par exemple pour déterminer la réactivité catalytique1, pour fournir des données pour les modèles de mélange d'espèces2 ou pour étudier les instabilités thermoacoustiques3,4. . Cependant, peu d'options sont disponibles pour les mesures haute fréquence (kHz). La spectroscopie d'absorption laser à diode accordable (TDLAS)4,5,6,7,8,9,10,11 a été utilisée pour les mesures de ligne de visée à haute fréquence. La fluorescence peut être utilisée pour des mesures locales rapides, si les espèces ont des transitions accessibles avec une force de ligne suffisante, comme dans le cas de NO, OH et d'espèces spécifiques accessibles avec des ondes continues12 ou des lasers pulsés haute fréquence13. Les développements dans les lasers en mode rafale à haute fréquence ont permis la spectroscopie Raman à un seul coup et multi-espèces d'espèces14,15,16,17, les mesures d'espèces à un seul coup à l'aide de la spectroscopie à réseau18, ainsi que les mesures Coherent Anti-Stokes Raman (CARS) des espèces19. . Cependant, ces expériences nécessitent des installations hautement spécialisées avec une configuration très complexe et coûteuse. De plus, les lasers à impulsions se limitent à fournir des impulsions à taux de répétition élevé pendant une courte période, suivies d'un long temps de refroidissement. Les mesures de Rayleigh et de diffusion de Rayleigh filtrée sont des mesures globales et ne sont donc pas spécifiques à une espèce. De plus, la diffusion de Rayleigh (mais moins la diffusion de Rayleigh filtrée) convient moins aux systèmes situés dans des enceintes, où la lumière diffusée à la même longueur d'onde que la pompe serait collectée (par exemple à partir des murs, des particules, etc.) et difficile à filtrer dans de toute manière sensée. Ainsi, pour toutes les applications où l’identification de l’espèce est essentielle, ou les expérimentations en enceinte, ces mesures sont beaucoup moins adaptées et doivent être combinées avec la diffusion Raman20.

Les mesures de diffusion Raman spontanée21,22,23 sont basées sur le décalage de fréquence du photon émis par rapport au photon incident, en ce qui concerne les modes rovibrationnels de l'espèce sondée24,25. En particulier, le décalage Raman \(\Delta \tilde{\nu }\) est rapporté en nombres d'ondes (unités de cm\(^{-1}\)) et est calculé en utilisant \(\Delta \tilde{\nu } = \left( 1/\lambda _{p} - 1/\lambda _{S} \right) \times 10^7\), où \(\lambda _{p}\) est la pompe (ou l'excitation) longueur d'onde et \(\lambda _{S}\) est la longueur d'onde spectrale (ou émise) en nm. Les lasers pulsés à grande vitesse n'ont pas souvent été envisagés pour les mesures de spectroscopie Raman haute fréquence dans les gaz, car les sections efficaces Raman sont faibles et les puissances laser des lasers pulsés typiques sont insuffisantes. Pour surmonter les faibles énergies laser, les signaux Raman peuvent être amplifiés à l'aide de techniques de cavité multi-passes, mais cela limite la résolution temporelle26. Les progrès technologiques récents ont introduit des lasers à haute fréquence fournissant des énergies accrues par impulsion et une résolution temporelle adéquate1,27,28,29. Cependant, il existe un compromis entre le taux de répétition (c'est-à-dire la résolution fréquentielle de la mesure) et l'énergie délivrée par impulsion. Cela se traduit par un compromis entre le rapport signal sur bruit et la résolution temporelle qui peut être obtenue avec le système. Dans ce travail, un système de spectroscopie Raman spontanée à haute fréquence (1,5 kHz), à faible énergie et sans rafale est développé dans le but de mesurer et de caractériser les concentrations d'espèces locales d'un mélange gazeux binaire isotherme non réactif (méthane-air). .